Pågående forskningsprojekt inom Sekretarevas grupp

Vårt nuvarande arbete fokuserar på undersökningar av plasmondriven elektrokatalys på enstaka plasmoniska nanopartiklar och på utveckling av nya enmolekylära elektrokemiska tekniker för studier av enzymatisk katalys, särskilt med fokus på syrereduktionsreaktion katalyserad av multikopparoxidaser. Andra samarbetsarbeten inkluderar mekanistiska studier av hydrogenaskatalys genom proteinfilmelektrokemi och undersökning av hembaserade biomimetiska katalysatorer med elektronparamagnetisk resonansspektroskopi.

Solenergi, som är en riklig och lättillgänglig energiresurs, har stor potential för att driva miljömässigt godartade kemiska transformationer. Plasmoniska nanopartiklar har uppmärksammats särskilt som ett effektivt material för omvandling av solenergi till kemisk energi på grund av deras egenskap att generera heta (mycket energiska) laddningsbärare vid belysning. Användning av heta bärare vid kemisk syntes hindras emellertid av deras korta avkopplingstider, vilket resulterar i låga kvantutbyten. Detta projekt syftar till att utveckla en enpartikelmetod baserad på elektrokemi för en enhet för att kvantifiera samspelet mellan olika faktorer som påverkar den totala prestandan för plasmondriven kemisk syntes och vägleder utformningen av högeffektiva katalytiska material.

Medan redoxproteiner har studerats i över ett sekel kvarstår flera viktiga grundläggande frågor:

• Vilka är de inneboende hastigheterna för elektronöverföring i enkla redoxproteiner, och kan de kontrolleras för att manipulera katalytiska egenskaper?
• Finns det tidsmässiga variationer i elektronöverföringshastigheterna, och kan de korreleras till konformationsförändringar?
• Vilken roll spelar proteindynamiken vid elektronöverföring och katalys?

Studier av redoxproteiner på enmolekylnivå är avgörande för att besvara dessa frågor eftersom denna typ av effekter skulle vara genomsnittliga i en ensemble av molekyler. Elektrokemiska metoder betraktas naturligtvis som en idealisk metod för att studera processer för elektronöverföring. Direktmätningar av små elektriska strömmar associerade med enstaka enzymmolekyler är emellertid experimentellt utmanande. I detta projekt arbetar vi med utvecklingen av nya detektionsplattformar som möjliggör enkelmolekylstudier av redoxproteiner.